在真空度為10^-5Pa下的液體電化學-飛行時間二次離子質譜聯用技術研究

夏海倫; 華鑫; 龍億濤 華東理工大學化學與分子工程學院; 上海200237; 南京大學化學化工學院生命分析國家重點實驗室; 南京210023

關鍵詞:輔酶q0 原位電化學檢測 

摘要:傳統電化學檢測手段致力于研究電活性物質在電極表面的電子轉移過程,卻很難獲得關于電極-電解質界面分子水平的信息。在分子水平實現電化學氧化還原反應中間體的原位檢測,對研究電化學反應機理具有重要意義。本研究以輔酶Q0(CoQ0)在金電極表面的氧化還原過程為研究模型,通過構建可用于高真空環境下使用的微流控電化學反應池,在真空度低于10^-5 Pa環境中實現液體電化學-飛行時間二次離子質譜(ToF-SIMS)聯用。CoQ0及池體材料氮化硅在電極擊穿前后的ToF-SIMS成像結果表明,此聯用技術可用于高真空條件下液體樣品的直接檢測。由電化學工作站對微流控電化學池中的工作電極施加不同電壓后,可檢測到CoQ0、CoQ0H2及中間體的存在,其隨電壓相互轉化關系與CoQ0在水溶液中的氧化還原行為一致。CoQ0及其還原產物的質譜信號強度的相對變化情況提供了電極表面CoQ0氧化還原過程的直接分子證據,進一步表明此聯用技術在電極-電解質界面原位檢測方面具有應用潛力,為電極表面電化學反應機理研究提供了更多信息。

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